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kaiyun体育中国科大在净化含

发布日期:2024-09-12浏览次数:

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  阳离子型有机聚合物(COP,Cationic Organic Polymer)是一类新兴的带有正电荷的聚合物材料,近年来被广泛用于TcO4-/ReO4-的去除。COP由强共价键构成,在苛刻环境下具有高化学稳定性、热稳定性和一定的耐辐照性能等突出优点。然而,传统的COP制备条件通常严苛,即要求高温、无水、无氧或长制备时间,这限制了其在大规模应用中的可行性。因此,如何调控COP的结构,选择合适基体单元,并实现大规模制备具有活性高kaiyun体育、稳定性高、选择性优越、循环性能好的COP材料,成为推动这一研究领域进一步发展的关键科学问题。

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  针对上述问题,研究团队选择含活性基团胍基基体作为节点单元和含有吸电子体N元素的吡啶基体作为连接单元,通过Schiff碱反应成功制备出高性能的聚合物材料(GBCOP)。经过系统的实验表征,研究团队发现GBCOP呈多孔层状结构,有利于TcO4-/ReO4的高效去除。这种材料具有胍基和吡啶基两种官能团,不仅拥有丰富的活性位点而且表现出优越的稳定性。利用非放射性的ReO4-模拟实验kaiyun体育,研究团队发现GBCOP对水溶液中的ReO4-具有快速的去除动力学(1 min, 99%)和高达537 mg/g的去除容量。在1000倍NO3-阴离子共存的情况下,GBCOP对ReO4-的去除率为74%,表明其具有良好的选择性。在较宽的pH(3.0 ~ 10.0)范围内,GBCOP对ReO4-具有高的去除效率,且在强酸、强碱条件下仍有较好的稳定性。此外,GBCOP可重复使用4次,且可以去除模拟Hanford废水中81%的ReO4-。最后,结合DFT计算揭示了GBCOP去除ReO4-的机理是通道内Cl-离子被替换成ReO4-。这种双功能GBCOP材料具有高的选择性和稳定性,且制备过程更为简单,成本更低。该研究成果为核废水中TcO4-的处理提供了一种新的有效的解决方案,具有重要的应用价值。

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